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6ES7321-1CH00-0AA0 盡管陰離子插層會(huì)帶來嚴(yán)重的后果，但與其他眾所周知的問題相比，很少有人研究這個(gè)問題，且它在高壓電池容量衰減中的作用似乎被低估了。在本文中作者認(rèn)為，陰離子嵌入導(dǎo)電碳中是高壓鋰離子電池的關(guān)鍵問題之一。 因此為了抑制陰離子的嵌入，作者使用了濃縮的LiBF4電解質(zhì)，其中BF4陰離子與Li+強(qiáng)烈配位。由于BF4陰離子必須首先從Li+解離，因此這為陰離子插層提供了很高的活化勢(shì)壘。此外，作者還采用了環(huán)丁砜（SL）作為電解質(zhì)溶劑在導(dǎo)電碳上形成含硫，陰離子阻斷的CEI。通過將濃縮的LiBF4-SL基電解質(zhì)與石墨化乙炔黑結(jié)合使用，作者成功實(shí)現(xiàn)了具有極高的循環(huán)周期的Li2CoPO4F/石墨全電池。 【結(jié)果與分析】 抑制陰離子插層
圖2 濃縮的LiBF4/SL電解質(zhì)中的陰離子碳插層延遲效應(yīng) 陰離子的插入行為取決于電解質(zhì)中鹽和溶劑的組合和濃度以及碳的石墨化程度。首先，作者使用石墨電極作為導(dǎo)電碳模型，因?yàn)樗鼧O易受陰離子嵌入的影響，且其結(jié)構(gòu)使我們能夠輕松地分析插層反應(yīng)。如圖2A所示，作者使用石墨電極在具有不同濃度的SL型電解液中和商用1.0 M LiPF6 /碳酸亞乙酯（EC）：碳酸二甲酯（DMC）進(jìn)行了線性掃描伏安法（LSV）。 與商業(yè)的電解質(zhì)相比，在1.0 M LiBF4/SL（4.78 V對(duì)Li/Li+）中，陰離子插層的起始電位略有上升，而在接近飽和的5.8 M LiBF4/SL（4.90 V對(duì)Li/Li+）中，陰離子插層的開始電位進(jìn)一步上升（4.59 V vs.Li/Li+）。記錄的原位拉曼光譜進(jìn)一步支持了5.8 M LiBF4/SL在石墨電極的恒電流循環(huán)中抑制的陰離子嵌入（圖2A）。
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